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Em 1807 publica Horas de Ócio, livro de poemas mal recebido pela crítica. Com apenas 21 anos, ingressa na Câmara dos Lordes e viaja pela Europa e pelo Oriente, regressando em 1811. No ano seguinte lança o poema A Peregrinação de Childe Harold, sobre as aventuras de um herói e a natureza da península Ibérica, sucesso em vários países europeus.
Muda-se para a Suíça em 1816, após o divórcio de Lady Byron, causado pela suspeita de incesto do poeta com a meia-irmã Augusta Leigh. Escreve o terceiro canto de A Peregrinação de Childe Harold, O Prisioneiro de Chillon (1816) e Manfred (1817). Transfere-se para Veneza, onde compõe, em 1818, Beppo, uma História Veneziana, sátira à sociedade local.
Um ano depois começa o inacabado Don Juan. Torna-se membro do comitê londrino para a independência da Grécia, país para onde viaja em 1823 a fim de lutar ao lado dos gregos contra os turcos. Morre quatro meses depois, em Missolonghi.
