Começa a trabalhar dando aulas no seminário da cidade paulista de Agudos. Atua como vigário também em Petrópolis, Rio de Janeiro, até ser nomeado bispo auxiliar da arquidiocese de São Paulo, em 1966. Torna-se arcebispo da cidade em 1970 e cardeal em 1973.
Ligado aos setores progressistas da Igreja Católica, cria no mesmo ano a Comissão de Justiça e Paz da arquidiocese, que tem papel de destaque na defesa dos perseguidos pelo regime militar.
Em 1975 é um dos celebrantes do ato ecumênico em memória do jornalista Vladimir Herzog, morto pelos órgãos da repressão.
Na década de 80 apóia os movimentos pela democracia no país. Ao completar 75 anos, em 1996, pede demissão do cargo de cardeal-arcebispo de São Paulo, como determinam as regras da Igreja. Deixa a arquidiocese em 1998 e dedica-se às atividades de jornalista e religioso. Escreve colunas para três jornais de São Paulo, participa de programas de rádio nas emissoras Rádio América e Nove de Julho e reza a missa dominical no Hospital Geriátrico Pedro II, da Santa Casa de Misericórdia.