Mais tarde se liga ao neoconcretismo, participando de exposições em São Paulo, no Rio e em Salvador. Espírito de vanguarda, no final da década de 50 abandona a superfície plana do quadro. Em 1963 cria os bólides, caixas-construções feitas de diversos materiais.
Dois anos depois lança os chamados parangolés: capas, tendas e estandartes que ganham sentido artístico quando vestidos. É o responsável pelo termo tropicália, adotado como nome pelo movimento que, no final da década de 60, teve grande influência nas artes brasileiras, principalmente na música popular.
Vive em Nova York a partir de 1970. Retornando ao Brasil em 1978, morre no Rio de Janeiro dois anos depois. Em 1992, a retrospectiva de sua carreira faz sucesso nos EUA e na Europa. É homenageado durante a 22ª Bienal Internacional de Artes de São Paulo, em 1994.