De 1963 a 1976, trabalha na Bell Telephone Laboratories, em Holmdel, Nova Jersey, e, em colaboração com Arno Penzias, observa as emissões de rádio oriundas da nuvem anelada que circunda a Via Láctea. Descobre, em 1964, a radiação de fundo, de microondas, que parece permear o cosmo.
O achado corrobora a teoria do Big Bang sobre a origem do Universo, iniciada com uma grande explosão há bilhões de anos. A partir de 1976, assume a direção do departamento de pesquisa de ondas de rádio do laboratório Bell. Dois anos depois, recebe com Penzias o Nobel de Física. Torna-se membro da Academia Nacional de Ciências dos Estados Unidos em 1979.